2007年6月25日，亨利在阿森纳球迷不知情的情况下转会巴塞罗那，转会费2400万欧元，签下了一份为期4年、年薪680万欧元的合同英格兰足总杯冠军可以踢欧冠吗，合同中包含了“解约”条款。亨利的目标很明确，就是夺得欧冠冠军。这期间，巴塞罗那的阵容里有巴尔德斯、阿比达尔、米利托、普约尔、赞布罗塔、伊涅斯塔、亚亚图雷、哈维、埃托奥、梅西等人，对比阿森纳的阵容，球迷就知道哪支球队更有可能夺得欧冠冠军了。
2007年7月26日，亨利首次穿上巴萨14号球衣，在对阵邓迪联的友谊赛下半场替补出场，并打入一粒点球。2007年9月19日，在巴萨3比0战胜里昂的欧冠比赛中，亨利罚入一粒点球。2007年9月29日，亨利在巴萨与莱万特的西甲比赛中上演帽子戏法。首个赛季亨利就打入19粒进球，超越奥托奥和梅西成为联赛最佳射手。对于亨利来说这是一个喜忧参半的开始！原因在于在巴萨他再次回撤到左边锋参与防守，这与他在阿森纳的踢球风格截然不同，巴萨一直采用433阵型，埃托奥在中路，小罗在左路，而古利早期原本水银四溅的前锋线在亨利加盟后更是不知所措。 亨利更喜欢打前锋和绕前，但他不是典型的禁区杀手，不是范尼斯特鲁伊类型。亨利在球队中不是典型的球员，亨利不像是阿森纳队中的关键人物，踢球风格难免有些别扭。亨利恰好与妻子分居，妻子和女儿还住在伦敦，无法很好地照顾亨利的生活。
2008/09赛季，瓜迪奥拉执掌巴萨，“梦幻三叉戟”启用。亨利在瓜迪奥拉的重用下完全康复，与梅西、埃托奥组成的三叉戟锋线表现亮眼。三人共进球超过100个，攻击力相当惊人。亨利在联赛中打进19球，助攻9次。2009年5月13日，西班牙国王杯决赛，球队战胜毕尔巴鄂夺冠。2009年5月28日，巴萨与曼联的欧冠决赛前，亨利照例吃了半盒果冻，这个习惯一直伴随着他。两队都采用433阵型，曼联派出C罗、鲁尼、朴智星组成的锋线，三叉戟面对埃托奥、梅西和亨利。 第48分钟，哈维前场漂亮传球到亨利脚下，法国人带球杀入禁区，带球过掉费迪南德后近距离射门，范德萨用膝盖将球挡出。第64分钟，亨利禁区内低射英格兰足总杯冠军可以踢欧冠吗，但皮球被范德萨扑出。巴萨凭借埃托奥和梅西上下半场的进球，以2比0战胜卫冕冠军曼联，成为继1992年和2006年后，首支联赛夺冠的球队。第三次举起圣杯，四年内第二次夺冠，从而包揽欧冠、西甲和国王杯三项冠军，成为西甲历史上第一位三冠王。亨利也完成了世界足坛独一无二的“大满贯”。
亨利在欧冠决赛下半场因为受伤被替换下场，而且是在赛前受伤的。亨利咬着牙坚持了70多分钟，就是因为不想让别人发现这个秘密。由此可见亨利不愿意轻易取胜。亨利回忆说：“那场比赛对我来说很特别，那天是我女儿的生日，哪怕我不能弯曲膝盖，哪怕我不能正常奔跑，我都要坚持上场，就这么简单。”2009/10赛季，随着年轻边锋佩德罗被瓜迪奥拉提拔英格兰足总杯冠军可以踢欧冠吗，亨利不再是巴萨的首选。虽然巴萨夺得了联赛冠军，但亨利整个赛季都是在替补席上度过的，出场21次。亨利在巴萨三年打进49球。2010年世界杯后，巴萨正式宣布亨利离队。
2010年7月14日，美国职业足球大联盟纽约红牛队宣布签下亨利。2011年，亨利被评为美国职业足球大联盟最佳11名球员，人们一度以为亨利将淡出顶级联赛。2012年1月6日，阿森纳与红牛完成租借回归手续，温格召回亨利，此时的队友已经发生改变。2012年1月10日，亨利在足总杯第三轮对阵利兹联的比赛中替补出场，为阿森纳攻入致胜一球，这也是他重回阿森纳后的首粒进球。2012年2月12日，阿森纳客场对阵桑德兰，亨利攻入他为阿森纳效力的最后一粒英超进球。当时的桑德兰正处于联赛3连胜的境地。 亨利在第66分钟替补张伯伦出场，并于第91分钟逆转比分，阿尔沙文左路传中，亨利近距离凌空抽射破门。阿森纳利用进球多的优势，暂时超越同城死敌切尔西，位列英超第四。这粒进球自然也成为亨利在英超的最后一粒进球，他为阿森纳打进的总进球数达到229粒。
2013年9月，MLS常规赛，纽约红牛客场2比0战胜多伦多。亨利在第31分钟为球队攻入首粒进球，打入个人赛季第9粒进球，这也是他职业生涯第400粒进球。2014年12月16日，亨利宣布退役。